《喋血双雄》是吴宇森发挥最潇洒的一部片，其成功源自彻头彻尾的浪漫主义。电影开场两分钟，周润发饰演的冷峻杀手在慢镜头下孤独前行：黑风衣、白丝巾、缓缓戴上黑色礼帽，奠定了整部电影的基调。小庄是一个绝对冷酷的杀手，枪枪要人命。但身为杀手，甘愿为被他误伤的陌生女人赴死；即使朋友一再背叛，依然认定对方是自己的朋友。他的有情有义赢得了尊重，但却是不属于这个时代的英雄。周润发本片中的表演堪称严肃，无时无刻都显得心事重重，若有所思。由于影片在很多国外影展进行播放，使得周润发这一银幕枪手的形象远播欧美。
不管别人怎么说，我坚持认为《上海滩》中的许文强，才是周润发颜值的巅峰：儒雅倜傥、玉树临风，而此后的大哥形象虽然更霸气，但圆润的脸庞已经难觅翩翩美少年的诗意气质。当年《上海滩》风靡全国，发哥饰演的许文强功不可没，儒雅的外表下暗藏着一颗正邪兼容的灵魂，为了钱可以部分黑白，为了个人恩怨可以大开杀戒，但又有很多时刻，流露出良心未泯的纯真，以及本能的爱国主义情结。周润发将一个忧郁、矛盾、柔情却冷酷的书生型黑老大，演绎得淋漓尽致。
《纵横四海》是神偷类型的经典电影，吴宇森枪战片中最浪漫的一部。从头到尾的情节安排可用美不胜收来形容，精彩桥段比比皆是，高潮迭起，层出不穷。《纵横四海》推出了一个完美无比的经典组合：发哥、哥哥与红姑三人组，而本片一条线索就是3人之间的感情线。发哥饰演的阿贵，幽默风趣，玩世不恭、重情重义不失机智深沉，虽然深爱红豆，却知道无法给她幸福，当得知红豆与阿占结婚后表现出来的豁达与隐忍让人唏嘘又感动。
《赌神》是港产赌片的巅峰之作，掀起了香港赌片的热潮。周润发饰演的赌神高进，失忆后变成小孩高进，最后再回归赌神，气势超强，尽显王者风范，让观众感受到一个由神降为人，然后再次升级为神所带来的情感上的震撼。赌神高进被神化了的赌技，因为失忆造就的性格分裂，各种丰富的戏剧元素叠加在一起，在加上发哥所演绎的，转玉指环的动作，以及吃巧克力等生动有趣的细节塑造，使赌神高进个性突出，品牌形象非常鲜明。
周润发在《龙虎风云》中塑造的高秋，将一个混迹江湖，当了多年卧底警察那种进退维谷的心理纠结，演绎得真实感人，开辟了卧底电影新模式，是《无间道》的老前辈。片中发哥没有明显的形象造型，更接近一个普通人，一个枪法精准、机敏警觉，向往着自在平安生活的卧底警察。影片展现了他多个层面的演技，性格中阳光可爱，对兄弟讲究义气，爱情里会讨女朋友欢心，亦庄亦谐的表演，全面立体的塑造了高秋。
